【成果推介】化学与化工学院史载锋教授团队揭示纳米Ag/CNQDs/g-C3N4复合光催化材料对水体中典型抗生素的光催化降解机制

2023年04月03日  18:41 来源：本站 点击： [打印] [收藏] [关闭]

        随着抗生素在医疗、兽医、畜牧等领域的广泛应用，抗生素污染已被广泛视为全球范围内的重大环境问题。半导体光催化作为解决全球能源短缺和缓解环境污染的潜在方法，在环境修复领域受到广泛关注。然而，传统纳米光催材料通常由紫外光驱动，对于可见光的利用率较低。基于此，史载锋教授团队制备了可见光响应型Ag/CNQDs/g-C₃N₄复合光催化材料，并系统地开展了其对于水体中典型抗生素的光催化降解机制研究，相关成果在国际知名期刊Molecules（化学类JCR二区TOP期刊）上发表了题为“In-Depth Insight into the Ag/CNQDs/g-C₃N₄ Photocatalytic Degradation of Typical Antibiotics: Influence Factor, Mechanism and Toxicity Evaluation of Intermediates”的研究论文。我校2019级博士研究生李晨为论文的第一作者，史载锋教授和孙天一博士为论文的共同通讯作者。该研究得到了海南省自然科学基金(420QN259)的资助。

        本团队研究发现在Ag/CNQDs/g-C₃N₄可见光催化降解体系中，•O₂^-和h⁺是主要活性基团，•OH是一种辅助活性基团。通过对NOR，SMX及TCH分子结构的Fukui指数计算和HPLC-MS、3D EEMs分析结果，推测了Ag/CNQDs/g-C₃N₄光催化降解NOR，SMX及TCH的降解途径与机制。NOR的降解主要是由自由基对哌嗪基和喹诺酮基的攻击引起的（如图1(a, d, g)），喹诺酮和哌嗪基的脱氟、脱氢以及转化过程同时或依次发生。对于SMX的降解，主要是由于•O₂^-和h⁺等活性自由基（ROs）通过脱氢反应、电子转移或加成消除来实现（图1(b, e, h)）。而TCH在水溶液中分解成四环素(TC)，产生的ROs容易攻击TC中的C=C、胺基和酚基，如图1(c, f, i)。此后，经过官能团裂解、分子间重排和开环反应，反应产生的一系列中间体将进一步被氧化成小分子有机化合物。本研究提供了一种可见光催化氧化去除新兴抗生素污染物的新方法。

图1 (a-c) NOR, SMX, 和TCH的化学结构图；(d-f) NOR, SMX, 和TCH的 NPA电荷分布与Fukui指数(f⁰)；(g-i) NOR, SMX, 和TCH降解途径图

        全文链接：https://doi.org/10.3390/molecules28041597（供稿单位：化学与化工学院）